Avant d'effectuer toute nouvelle opération, on prend soin de remettre à zéro le totalisateur et le compteur en manoeuvrant les effaceurs.

Pour effectuer une addition, on inscrit le premier terme sur les curseurs. Le chiffre des unités est inscrit sur le premier curseur à droite. Après avoir vérifié que la machine est bien en configuration ADDITION, un tour de manivelle suffit pour faire passer le nombre aux lucarnes du totalisateur.

Pour ajouter un deuxième terme, on l'inscrit sur les curseurs, à la place du premier, et on effectue un deuxième tour de manivelle. La somme apparaît au totalisateur, et ainsi de suite.

En soustraction, il faut d'abord porter le premier terme au totalisateur. On peut le faire de deux façons : ou bien on commence par l'inscrire sur les curseurs et on fait un tour de manivelle additif, ou bien on l'inscrit directement sur le totalisateur à l'aide des petits boutons moletés prévus à cet effet ( dans ce cas, il faut légèrement soulever la platine mobile pour libérer les boutons). On pousse le levier d'inversion sur SOUSTRACTION, on inscrit le nombre à soustraire et on donne un tour de manivelle (toujours dans le même sens). Le résultat apparaît sur le totalisateur.

Pour effectuer une multiplication, on inscrit le multiplicande sur les curseurs, comme pour une addition. On veille à ce que le chariot soit dans sa position extrême, à gauche. On tourne la manivelle un nombre de fois égal au chiffre des unités du multiplicateur. A chaque tour de manivelle, le multiplicande est ajouté au contenu du totalisateur et le compteur est incrémenté d'une unité. A la fin de cette opération le produit partiel du multiplicande par le chiffre des unités du multiplicateur est affiché au totalisateur. On procède de la même façon pour le chiffre des dizaines du multiplicateur, après avoir décalé le chariot vers la gauche d'une position décimale. Quand tous les chiffres du multiplicateur ont été épuisés, on obtient le résultat de la multiplication au totalisateur.

La division s'effectue par soustractions successives. On inscrit donc le dividende au totalisateur, en commençant par la lucarne la plus à gauche, afin d'obtenir le plus grand nombre de décimales au quotient. On inscrit le diviseur sur les curseurs, en commençant par la droite. On décale le chariot vers la droite jusqu'à ce que dividende et diviseur se trouvent en regard, l'un au-dessus de l'autre. On place le levier d'inversion sur DIVISION et on tourne la manivelle jusqu'à ce que le nombre affiché au totalisateur soit inférieur au diviseur. A ce moment, le compteur indique le premier chiffre du quotient. Pour obtenir le deuxième chiffre, on procède de la même façon, après avoir décalé le chariot d'une position décimale vers la gauche. Et ainsi de suite, jusqu'à épuisement des chiffres du dividende. Le quotient complet se lit alors sur le compteur et le reste, sur le totalisateur.

Il faut noter qu'aucune erreur n'est possible car si, lors d'une opération partielle, on effectue moins de soustractions que nécessaire, on devra, lors de l'opération suivante effectuer plus de neuf tours de manivelle. On s'en apercevra quand on verra décroître l'indication du compteur : ce dernier, ne comportant pas de reporteur, indique des chiffres décroissants quand il a dépassé 9. Inversement, si on effectue un tour de manivelle de trop, on est averti par un bruit spécial qui coïncide avec l'apparition d'une rangée de 9 au totalisateur. Il suffit alors de pousser le levier d'inversion sur ADDITION et d'effectuer un tour de manivelle pour corriger le dépassement. Certains opérateurs préfèrent procéder systématiquement ainsi, car cela leur évite de surveiller en permanence le totalisateur : c'est la procédure dite de soustraction dépassée.

Notons enfin que les positions décimales et les virgules peuvent être matérialisées par de petites chevilles en ivoire que l'on place dans des trous, près des lucarnes.

Avec l'Arithmomètre, on peut aussi extraire les racines carrées et cubiques, calculer les intérêts et escomptes, etc. Dans un mémoire consacré à cette machine en 1863, un opérateur averti a recensé toutes sortes d'emplois inhabituels et curieux de l'Arithmomètre : par une décomposition astucieuse des nombres, on peut effectuer des opérations qui dépassent la capacité normale de la machine . Il a montré, par exemple, comment effectuer une multiplication de deux facteurs dont le nombre de chiffres est le double du nombre de curseurs d'inscription, ou une division dont le nombre de chiffres du diviseur dépasse le nombre de curseurs. On peut aussi obtenir un carré d'un nombre avec un nombre de chiffres égal à celui du nombre lui-même, ou la somme algébrique d'une série de produits de deux nombres, positifs ou négatifs, ou même la racine carrée de cette somme, sans avoir à prendre de note. On peut enfin, en une seule opération, obtenir le produit de trois facteurs, et par suite, le produit d'un nombre par le carré d'un autre, pour calculer, par exemple, la surface d'un cercle de rayon donné. Sur les machines de grande capacité, on peut opérer sur plusieurs nombres simultanément, comme sur une machine à deux chariots.